コミカライズやTVアニメ化、ゲーム化などメディアミックス展開する鎌池和馬の人気ライトノベルシリーズ「とある魔術の禁書目録」初の劇場用アニメーション。原作者の鎌池がストーリー原案・構成を担当し、完全オリジナルストーリーで描かれる。宇宙エレベーター「エンデュミオン」の完成が目前に迫ったある日、上条当麻とインデックスは、路上ライブで見事な歌声を響かせていた無能力者（レベル0）の少女・鳴護アリサと出会い、意気投合する。やがてアリサのもとに「エンデュミオン」開通キャンペーンのイメージソングを歌うという大役が舞い込むが、そんなアリサを魔術師を引き連れたステイルが襲いかかる。原作シリーズのスピンオフ作品「とある科学の超電磁砲（レールガン）」のキャラクターも登場する。